自 2004 年第一種二維材料-石墨烯被成功制備以來，更多的二維材料不斷地被發(fā)現(xiàn)，從單質(zhì)二維材料(如石墨烯、磷烯、碲烯等)到金屬硫族化合物(InSe、SnSe、MoS?、WS? 等)。由于二維材料表現(xiàn)出眾多塊體材料所不具備的特殊性質(zhì)，如材料表面無懸掛健、特殊的光與物質(zhì)相互作用、帶隙可調(diào)、力學(xué)柔韌性強(qiáng)等特性，從而引起了人們的極大關(guān)注。

摻雜工程作為一種重要而有效的二維材料電子、光學(xué)等特性調(diào)控手段，在邏輯電路、傳感器件和光電子器件中被廣泛應(yīng)用。然而必須指出的是，目前常用的摻雜方式，如熔融替位摻雜、電荷轉(zhuǎn)移摻雜、化學(xué)插層摻雜等，在摻雜過程中必須使用額外的試劑，進(jìn)而可能對(duì)二維材料本身帶來污染物，而且這些技術(shù)只能在材料合成或器件制造的特定步驟中應(yīng)用，存在一定的局限性。

近日，深圳大學(xué)張晗和紐約州立大學(xué)Paras N. Prasad團(tuán)隊(duì)提出一種基于中子輻照嬗變摻雜二維材料的方法，這也是首次提出與實(shí)現(xiàn)了中子輻照嬗變摻雜二維材料，實(shí)現(xiàn)了對(duì)二維硒化銦基光電探測(cè)器在器件性能上的提升。該方法是首次將嬗變摻雜作用于二維材料及其器件，實(shí)現(xiàn)了二維硒化銦基光電探測(cè)器在響應(yīng)度上的提升和探測(cè)波長(zhǎng)的拓寬。

該成果以 In-situ neutron-transmutation for substitutional doping in 2D layered indium selenide based phototransistor 為題發(fā)表于 eLight ? 1 ?，并被 Light: Science & Applications 以 “Clean” doping to advance 2D material phototransistors 為題在“News & Views”? 2 ?中報(bào)道（該報(bào)道由上海技術(shù)物理所的胡偉達(dá)研究員和王鵬研究員撰寫）。

胡偉達(dá)研究員和王鵬研究員指出，過往的二維材料摻雜主要在晶體生長(zhǎng)階段或是生長(zhǎng)后階段，限制了摻雜的程序。此外，由于表面電荷轉(zhuǎn)移和插層摻雜等因素，在摻雜后，還可能引入污染物。本篇 eLight文章首次提出了這種“干凈”摻雜法，通過中子嬗變摻雜來調(diào)控二維材料的電子和光電特性，實(shí)現(xiàn)了“干凈”且“靈活”的摻雜。

中子嬗變摻雜是一種采用中子輻照的方式來對(duì)材料進(jìn)行摻雜的一種技術(shù)，可以實(shí)現(xiàn)可控的原位的替位摻雜。與上述傳統(tǒng)的化學(xué)摻雜方式相比，中子嬗變摻雜可以在不引入外源試劑條件下，實(shí)現(xiàn)器件在任何制備環(huán)節(jié)中的摻雜操作，從而達(dá)到“干凈”且“靈活”的摻雜目的。

圖1：二維硒化銦的中子嬗變摻雜示意圖

中子輻照嬗變摻雜的效果取決于組成材料元素的俘獲截面、自然豐度和輻照劑量。二維硒化銦材料中銦同位素的相對(duì)自然豐度為 95.7%，且具有非常大的中子俘獲截面為 199 靶恩。如圖1所示，二維硒化銦的晶格中部分銦原子在熱中子輻照下會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)殄a原子，達(dá)到淺施主摻雜的效果。通過控制中子的輻照通量和輻射時(shí)間，可實(shí)現(xiàn)對(duì)二維硒化銦中錫雜質(zhì)濃度的精準(zhǔn)優(yōu)化，該結(jié)果已通過電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜和球差電子顯微鏡等表征手段證明。

中子嬗變摻雜后的二維硒化銦基晶體管表現(xiàn)出了場(chǎng)效應(yīng)電子遷移率的顯著提升，從 1.92 cm2 V?1 s?1 提高到 195 cm2 V?1 s?1；在 405 nm 波長(zhǎng)激發(fā)下，其光電探測(cè)器的響應(yīng)率提高了約 50 倍，達(dá)到 397 A/W，比探測(cè)率提高了 1 個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到 2.89 × 1011 Jones，以及該器件的探測(cè)波長(zhǎng)拓寬到 1064 nm。這些性能改善源自于摻雜過程誘導(dǎo)的二維硒化銦展現(xiàn)出更小的有效質(zhì)量、更長(zhǎng)的電子壽命和更窄的帶隙。

圖2：硒化銦光電器件及其輻照前后器件性能

該項(xiàng)研究證明中子嬗變摻雜是一種“干凈”且“靈活”的摻雜方式，可以實(shí)現(xiàn)二維硒化銦材料的淺施主摻雜，從而對(duì)二維硒化銦基光電探測(cè)器件的輸運(yùn)和光響應(yīng)有效地改善。該方法為原位摻雜二維材料和二維材料基高性能光電器件的開發(fā)提供了一個(gè)新的方向。

論文信息與相關(guān)報(bào)道

【1】Guo, Z., Zeng, Y., Meng. F. et al. In-situ neutron-transmutation for substitutional doping in 2D layered indium selenide based phototransistor. eLight 2, 9 (2022). 

https://doi.org/10.1186/s43593-022-00017-z

【2】Wang, Z., Wang, P. & Hu, W. “Clean” doping to advance 2D material phototransistors. Light Sci Appl 11, 169 (2022). 

https://doi.org/10.1038/s41377-022-00842-4

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