近年來，光學(xué)微腔傳感技術(shù)憑借超高靈敏度、無需標(biāo)記、快速響應(yīng)及易于集成等優(yōu)勢在生物傳感和精密測量等前沿研究中獨(dú)樹一幟。

目前光學(xué)微腔傳感研究主要面向待測物存在與否及其濃度大小的檢測，抑或?qū)我晃锢砹浚ㄈ鐪囟?、濕度、磁場等）變化的監(jiān)測。特別地，超高品質(zhì)因子回音壁光學(xué)微腔，結(jié)合局域表面等離激元增強(qiáng)、激光鎖模、光學(xué)彈簧效應(yīng)等技術(shù)或機(jī)制，已經(jīng)達(dá)到單分子乃至單離子檢測水平。

但是，在物理化學(xué)反應(yīng)過程中復(fù)雜動(dòng)力學(xué)的研究分析方面還頗具挑戰(zhàn)，這主要是因?yàn)樯鲜鲞^程通常同時(shí)存在多種效應(yīng)共同作用，而傳統(tǒng)的微腔傳感機(jī)制（如單個(gè)諧振模式的偏移等）難以實(shí)現(xiàn)多參量的實(shí)時(shí)解耦與獨(dú)立測量。

近日，北京郵電大學(xué)楊大全副教授、廈門大學(xué)陳錦輝副教授和北京大學(xué)肖云峰教授、曹啟韜博士等人發(fā)展了微流光學(xué)諧振腔傳感技術(shù)，測量了聚N-異丙基丙烯酰胺（PNIPA）相變過程的折射率和溫度信息，揭示了其相變動(dòng)力學(xué)規(guī)律。本項(xiàng)目首次將光學(xué)微腔傳感技術(shù)引入到材料相變的復(fù)雜動(dòng)力學(xué)研究中，證明了其作為超靈敏“探針”進(jìn)行原位快速分析的潛力。

圖源：Light新媒體

研究成果以 Operando monitoring transition dynamics of responsive polymer using optofluidic microcavities 發(fā)表在Light: Science & Applications。

針對復(fù)雜過程的動(dòng)力學(xué)監(jiān)測分析，研究人員利用微流控集成的高品質(zhì)因子回音壁光學(xué)微腔（圖1），通過發(fā)展雙模自參考微腔光譜傳感技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了PNIPA溶液相變過程中體系溫度和材料折射率兩個(gè)主要物理量的實(shí)時(shí)解耦，分析獲得了其相變動(dòng)力學(xué)規(guī)律。

圖1 用于相變動(dòng)力學(xué)監(jiān)測的回音壁微腔傳感原理圖; 插圖：PNIPA在親水態(tài)-疏水態(tài)間轉(zhuǎn)換的材料微觀結(jié)構(gòu)變化與對應(yīng)的微腔諧振光譜變化

其基本原理為：參考模式（光場幾乎全部分布在微腔壁內(nèi)）的光譜響應(yīng)是由溫度變化引起的腔體折射率和尺寸變化導(dǎo)致；而傳感模式（光場部分分布在PNIPA溶液內(nèi)）的波長偏移則由溫度變化與PNIPA相變中的材料固有折射率的變化共同決定。其中，溫度變化引起的傳感模式偏移量可以通過參考模式變化間接獲得，由此實(shí)現(xiàn)相變過程中體系溫度和折射率信息的自參考實(shí)時(shí)解耦。

實(shí)驗(yàn)中，研究人員利用一束紅外激光直接加熱微腔內(nèi)部的PNIPA溶液，當(dāng)加熱光強(qiáng)達(dá)到一定閾值時(shí)，PNIPA由親水態(tài)消溶脹轉(zhuǎn)變?yōu)槭杷畱B(tài)。通過實(shí)時(shí)監(jiān)測PNIPA在親水態(tài)和疏水態(tài)間循環(huán)轉(zhuǎn)變過程中微腔模式的動(dòng)態(tài)變化，揭示了溶脹-消溶脹相變循環(huán)中的折射率回滯現(xiàn)象（圖2a），并通過Flory-Rehner理論分析得到體系相變過程的熱耗散。進(jìn)一步，研究人員通過對溶液熱平衡狀態(tài)測量分析，發(fā)現(xiàn)PNIPA的折射率隨加熱功率的變化呈現(xiàn)玻爾茲曼分布（圖2b），并由此計(jì)算得到體系的相變閾值。

圖2 熱敏材料PNIPA相變動(dòng)力學(xué)的實(shí)時(shí)監(jiān)測（a）和熱平衡狀態(tài)測量（b）

該研究工作將光學(xué)微腔傳感技術(shù)引入到熱敏材料相變動(dòng)力學(xué)監(jiān)測研究中，充分發(fā)揮了其快速響應(yīng)、超高靈敏等優(yōu)勢，并且具有微型化的結(jié)構(gòu)以及微流控兼容特性，有望為復(fù)雜相變動(dòng)力學(xué)的分析和研究提供新技術(shù)。

研究中所發(fā)展的自參考微腔多模傳感機(jī)制，可以進(jìn)一步應(yīng)用到其他材料的相變研究，為探索動(dòng)態(tài)生物化學(xué)反應(yīng)的超高靈敏度傳感提供新的思路。

論文信息

Yang, DQ., Chen, Jh., Cao, QT. et al. Operando monitoring transition dynamics of responsive polymer using optofluidic microcavities. Light Sci Appl 10, 128 (2021).

本文第一作者為北京郵電大學(xué)楊大全副教授、廈門大學(xué)陳錦輝副教授和北京大學(xué)曹啟韜博士，通訊作者為北京大學(xué)肖云峰教授。

論文地址

https://doi.org/10.1038/s41377-021-00570-1

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編輯 | 趙陽

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